Ottheinrich ist nur drei Jahre lang Kurfürst, aber lebenslang ein begeisterter Förderer der Künste und Wissenschaften. Er legt eine große Sammlung wertvoller Bücher an. Damals kauft man neue Bücher oft nur als Papierstapel oder als Heft und lässt die Blätter dann von seinem Buchbinder binden.

Ottheinrichs persönlicher Kalbsleder-Einband ist in der Mitte mit seinem Porträt verziert. Die Inschrift darunter listet Namen und Titel des Kurfürsten auf.

Bei seinem Tod im Jahr 1559 vermacht Ottheinrich der Universität die kurfürstliche Bibliothek. So ist auf den Emporen der Heilig-Geist-Kirche schließlich eine große, wertvolle Büchersammlung untergebracht. Sie ist die Pfälzische Bibliothek und wird berühmt unter der lateinischen Bezeichnung „Bibliotheca Palatina“.